近日,武汉理工大学神经退行性疾病纳米医药湖北省重点实验室孙涛垒教授团队在化学领域TOP期刊《Inorganic Chemistry》(IF:4.3JCR一区top期刊)上发表最新研究成果,合成了一种基于哑铃型金属半导体通过优异的光热转化效率,以对硝基苯磷酸盐(p-NPP)为模板,实现了有机磷酸盐的高效级联降解,表现出高效的磷酸酶活性,有效防止了二次污染的产生。

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哑铃型金属半导体异质结级联催化降解有机磷酸酯示意图

    含磷有机化合物杀虫剂是使用最广泛的植物防腐剂之一,占杀虫剂总用量的 70%。降解有机磷农药最直接的方法是将其分解成无毒的形式。CeO2 以其类似磷酸酶的活性而闻名,并因其优异的去磷酸化的能力而备受关注。本研究设计了一种具有优异光热性能的哑铃型AuNBPs@CeO2异质结,用于催化降解p-NPP,并对产物对硝基苯酚(p-NP)进行二次级联降解成无毒的对氨基苯酚(p-AP)。这将为有机膦酸酶的发展提供宝贵的启示。

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AuNBPs@CeO2级联催化降解p-NPP的机理研究

    该研究成功制备了AuNBPs@CeO2纳米异质结。与CeO2相比,AuNBPs@CeO2的磷酸酶活性显著增强,其作用机制是AuNBPs尖端附近具有更强的局部电场,由光热效应在AuNBPs尖端产生的局部高温更加有利于CeO2磷酸酶活性的提升。此外,AuNBPs@CeO2CeO2暴露出更多具有强路易斯酸性的(111)晶面,大幅提高了p-NPP的吸附与活化,因而赋予其更高的磷酸酶活性。

    通讯作者高冠斌教授指出:我们通过构建AuNBPs@CeO2金属异质结,利用其高效的光热转换效率来提升磷酸酶活性,实现了有机磷酸盐的高效级联降解。并通过深层次的机制探究,揭示了高磷酸酶活性的来源,为后续进一步开发高效纳米酶奠定的基础

    神经退行性疾病纳米医药湖北省重点实验室的博士生张斌为该论文的第一作者,高冠斌教授和孙涛垒教授为共同通讯作者。本研究获国家自然科学基金项目(52273110, 52372271)、国家高层次人才特殊支持计划和湖北省青年拔尖人才计划支持。论文详细数据参见《Inorganic Chemistry

    文章信息:Bin Zhang, Shuo Liu, Hao Deng, Ye Pei, Qingxue Mu, Yuming Lei, Taolei Sun*, Guanbin Gao*. Dumbbell-Shaped Au@CeO2 Metal–Semiconductor Heteronanocrystals for Photothermal Catalysis of Organophosphate Degradation.

    文章链接:https://doi.org/10.1021/acs.inorgchem.5c00194

    这项研究为高效磷酸酶的设计和构建提供了全新视角,为有机农药的无害化处理带来了全新的解决方案。极大推动了环境保护和绿色生活,为实现2030碳达峰这一伟大愿景贡献了一份科学的力量。